C,N qué | Malla Co., Ltd de Qinghai NBC

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 5716 (2023) Citar este artículo

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Se están descargando y acumulando contaminantes complejos en ríos y océanos, lo que requiere una estrategia combinada para resolver los contaminantes de manera eficiente. Se propone un método novedoso para tratar múltiples contaminantes con mallas de acero inoxidable recubiertas con nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N que pueden realizar una separación eficiente de aceite y agua y una fotodegradación de tintes impulsados por luz visible. Las nanofibras de poli (cloruro de divinilbenceno-co-vinilbenceno), P (DVB-co-VBC), se generan mediante polimerización catiónica precipitada en la estructura de malla, seguida de cuaternización con trietilamina para dopaje con N. Luego, se recubre TiO2 sobre las nanofibras poliméricas mediante un proceso sol-gel in situ de titanato de tetrabutilo. La malla funcional recubierta con nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N se obtiene después de la calcinación en atmósfera de nitrógeno. La malla resultante demuestra una propiedad superhidrófila/superoleófoba submarina que es prometedora en la separación de petróleo/agua. Más importante aún, las nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N dotan a la malla de una alta capacidad de fotodegradación para teñir bajo luz visible. Este trabajo dibuja una malla multifuncional asequible pero de alto rendimiento para posibles aplicaciones en el tratamiento de aguas residuales.

La separación y el tratamiento de aguas residuales con contaminantes complejos son siempre un problema difícil de resolver en la industria y las ciencias medioambientales. El petróleo derramado, proveniente de industrias textiles, mineras, alimentarias, petroleras, metalúrgicas y del transporte marítimo, ha causado graves desastres ecológicos en todo el mundo1,2,3,4. Se necesitan con urgencia tecnologías de limpieza del petróleo derramado, lo que atraerá a investigadores para desarrollar estrategias eficientes para el tratamiento de aguas residuales oleosas. La separación física de aceite/agua, basada en materiales superhumectantes, ha sido ampliamente estudiada debido al bajo consumo de energía y la alta eficiencia5,6,7. Los filtros o absorbentes superhidrófobos/superoleofílicos se utilizan más para la separación de aceite/agua al represar el agua y dejar pasar o absorber el aceite8,9,10,11,12. Sin embargo, estas superficies superhidrófobas/superoleófilas son fáciles de ensuciar y bloquear una vez que se separan aceites altamente viscosos, por ejemplo, petróleo crudo, de las aguas residuales oleosas.

Para solucionar este problema se han propuesto dos estrategias principales. Algunos investigadores intentaron reducir la viscosidad del petróleo crudo circundante con una fuente de calentamiento externa, por ejemplo, calentamiento en julios13,14,15, conversión fototérmica14,16,17,18, inducción electromagnética19,20. La otra estrategia fue la fabricación de membranas superhidrófilas/superoleófobas submarinas que han merecido más atención21. El agua puede atravesar la membrana superhidrófila/superoleófoba submarina, pero el aceite es repelido, evitando la contaminación de la membrana. Para lograr la superficie superhidrófila/superoleófoba submarina, la membrana o estructura generalmente se recubría con redes de hidrogel22,23, cadenas de polielectrolitos24,25, polímeros zwitteriónicos26,27, polisacáridos hidrófilos28,29, etc. Como la mayoría de las nanopartículas inorgánicas que contienen grupos hidrófilos, podrían ser recubiertas o crecieron in situ sobre la membrana o estructura para fabricar la superficie superhidrófila/superoleófoba submarina. Por ejemplo, las membranas compuestas inorgánicas con superficie superhidrófila/superoleófoba submarina se han preparado a partir de nanopartículas de óxido metálico (p. ej., SiO230,31, ZnO32, TiO233,34,35, NiO36, WO3@Cu(OH)237, ZnO@Cu2O38, CuWO4. @Cu2O39), nanopartículas metálicas (p. ej., Ag40,41, Ni42, Cu43), Zeolita44, MXene35,45 y MOF46,47. Además, algunos componentes funcionales inorgánicos exhiben actividad fotocatalítica, permitiendo la purificación de aguas residuales con contaminantes complejos.

Como se mencionó anteriormente, los componentes de las aguas residuales son complejos y requieren un tratamiento de varios pasos. Los contaminantes solubles en agua no se pueden eliminar fácilmente mediante la separación física. Por lo tanto, las membranas multifuncionales con nanopartículas inorgánicas pueden resultar útiles. Entre ellas, las membranas superhidrófilas/superoleófobas submarinas cargadas con fotocatalizador no solo pueden separar la mezcla de aceite/agua sino que también realizan la degradación de contaminantes como los tintes en el agua, lo que tiene amplias perspectivas de aplicación48,49. Sin embargo, debido a la banda prohibida ancha intrínseca de la mayoría de las nanopartículas inorgánicas, lograron la degradación fotocatalítica de los contaminantes solubles en agua solo bajo irradiación con luz ultravioleta38. Es un desafío lograr la fotodegradación de contaminantes bajo irradiación de luz visible. Alternativamente, la fotodegradación bajo irradiación de luz visible se ha logrado con nanopartículas de banda prohibida baja (p. ej., CuWO4@Cu2O39) o reduciendo la banda prohibida de semiconductores de óxido metálico con portadores conductores altamente metálicos (p. ej., óxido de grafeno34,50, nitruro de carbono51,52, MXene35 ,45,53,54 y sulfuro metálico55,56,57,58). Sin embargo, estas estrategias generalmente requieren que los metales pesados sufran toxicidad y procesos complejos. Para lograr fotocatalizadores de luz visible a bajo precio, se han dopado semiconductores de óxido metálico, especialmente nanomateriales basados en TiO2, con átomos híbridos para lograr una banda prohibida baja59,60,61,62,63. El TiO2 co-dopado con C,N exhibe una actividad catalítica de luz visible particularmente mejor64,65,66. Debería ser factible preparar membranas basadas en TiO2 con actividad fotocatalítica de luz visible y propiedades superhumectantes simultáneamente.

En este documento, se desarrolla una malla de acero inoxidable recubierta con nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N con una superficie superhidrófila/superoleófoba submarina y una excelente actividad fotocatalítica de luz visible, como se ilustra en la Fig. 1. En primer lugar, el poli(divinilbenceno-co-vinilbenceno) polimérico cloruro), P (DVB-co-VBC), la malla recubierta de nanofibras se preparó mediante la polimerización catiónica precipitada siguiendo nuestro trabajo anterior11,26,67,68. Luego, el elemento N y el grupo catiónico se introdujeron mediante la cuaternización de trietilamina con un grupo funcional cloruro de bencilo en el segmento PVBC. Después de eso, se preparó una malla recubierta de nanofibras compuestas de núcleo-cubierta P (DVB-co-VBC) @ TiO2 con un proceso sol-gel in situ de titanato de tetrabutilo. Finalmente, la malla recubierta de nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N se obtuvo mediante calcinación en atmósfera de nitrógeno. La malla compuesta resultante exhibió una excelente superficie superhidrófila/superhidrófoba submarina que podía separar rápidamente la mezcla de aceite/agua. Además, la malla compuesta podría realizar la degradación del tinte bajo irradiación de luz visible con alta eficiencia, lo que demuestra el papel clave de las nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N. La malla recubierta de nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C,N es un candidato potencial para el tratamiento integral de aguas residuales complejas.

Preparación esquemática de la malla recubierta de nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N.

Se purificaron divinilbenceno (DVB, 80 %, Tokyo Chemical Industry) y cloruro de vinilbenceno (VBC, 99,9 %, Tokyo Chemical Industry) a través de una columna de óxido de aluminio neutro para eliminar el inhibidor. Titanato de tetrabutilo (TBT, 98 %, Tokyo Chemical Industry), trietilenamina (99 %, Shanghai Macklin Biochemical Technology), dietil eterato de trifluoruro de boro (BFEE, Tokyo Chemical Industry), n-heptano (99,9 %, Shanghai Titan Technology), polisorbitán Se utilizaron monooleato (Span-80, Sinopharm Chemical Reagent Beijing), etanol anhidro (Shanghai Titan Technology) y mallas de acero inoxidable (malla 2000, Shanghai Titan Technology) tal como se recibieron.

La malla de acero inoxidable recubierta con nanofibras de P (DVB-co-VBC) se preparó siguiendo nuestro trabajo anterior con algunas modificaciones11,26,67,68. Brevemente, se sumergió un ejemplo de malla de acero inoxidable (2 cm x 2 cm) en 50 ml de n-heptano que contenía 10 mg de Span-80 como tensioactivo. Después de dejar caer 20 µl de BFEE, la mezcla se sometió a ultrasonidos durante 30 s para formar la dispersión de BFEE. La mezcla de monómeros que contenía 200 µl de DVB y 200 µl de VBC en 10 ml de n-heptano se alimentó a la mezcla BFEE bajo ultrasonidos para la polimerización catiónica del precipitado. Después de la polimerización durante 90 s, se añadió 1,0 ml de etanol para terminar la polimerización. Se preparó la malla recubierta de nanofibras de P (DVB-co-VBC).

Las nanofibras de P (DVB-co-VBC) se modificaron in situ con trietilamina, lo que produce cuaternización con segmentos de PVBC. Las nanofibras de P (DVB-co-VBC) modificadas con sal de amonio cuaternario se denominaron nanofibras de P (DVB-CH2N + Cl-). Brevemente, se sumergió una malla recubierta de nanofibras de P (DVB-co-VBC) (2 cm x 2 cm) en 10 ml de etanol. Luego, se añadieron 2 ml de trietilamina a la solución. La reacción se realizó a temperatura ambiente durante 24 h. La malla recubierta de nanofibras de P (DVB-CH2N + Cl-) se recogió después de enjuagar con agua y etanol tres veces y secar en atmósfera ambiente.

La malla recubierta de nanofibras de P (DVB-CH2N + Cl-) @ TiO2 se preparó mediante un proceso sol-gel in situ de TBT sobre una malla recubierta de P (DVB-CH2N + Cl-). La malla recubierta de P(DVB-CH2N+Cl−) se sumergió en 40 ml de etanol. Luego, se agregaron 200 μL de TBT a la solución. La reacción se realizó a 70 °C durante 12 h. Después de agregar 2 ml de agua a la solución, se obtuvo la malla recubierta de nanofibras de P(DVB-CH2N+Cl−)@TiO2 durante otras 12 h de reacción, enjuagando con etanol y agua tres veces.

La malla recubierta de nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N se preparó mediante calcinación de malla recubierta de nanofibras de P (DVB-CH2N + Cl−) @ TiO2 a 450 ° C durante 2 h en una atmósfera de nitrógeno. La malla recubierta de nanofibras huecas de TiO2 co-dopada con C,N resultante se denominó malla recubierta TN450.

La medición con microscopio electrónico de barrido (SEM) se realizó en un JEOL 7900F equipado con un analizador de rayos X de dispersión de energía (EDX). Las muestras para la observación SEM se secaron a temperatura ambiente y se pulverizaron con Pt al vacío. La medición de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS) se realizó en un espectrómetro de fotoelectrones de rayos X (Thermo Scientific, ESCALAB 250XI) con radiación Al Kα. Las mediciones del ángulo de contacto del agua y el aceite se realizaron en un dispositivo de medición del ángulo de contacto óptico por video (OCAH200) a temperatura ambiente. La difracción de rayos X (DRX) se realizó en un difractómetro X'Pert PRO MPD a temperatura ambiente. La espectroscopia de absorbancia UV-vis y la espectroscopia de reflectancia difusa UV-vis se registraron en un espectroscopio UV-Vis (Serie Agilent Cary).

El experimento fotocatalítico empleó una lámpara de xenón de 300 W (CEL-HXF300/CEL-HXUV300, Beijing Zhongjiaojinyuan Technology Co. Ltd.) como fuente de luz, que puede emitir luz ultravioleta o visible con filtros ópticos. La longitud de onda de emisión de luz ultravioleta y la longitud de onda de emisión de luz visible están en el rango de 200 a 420 nm y de 420 a 800 nm, respectivamente. La concentración de azul de metileno de la solución estándar fue de 15 mg/L en el experimento catalítico. Se sumergió un trozo de malla fotocatalítica (2 cm x 2 cm) en un vaso de precipitados que contenía 50 ml de solución de azul de metileno. El vaso se colocó en un baño de agua a temperatura constante de 25 °C. El nivel del líquido se mantuvo a 15 cm de distancia de la fuente de luz. La concentración residual de azul de metileno se registró con un espectrofotómetro UV-Vis en función del tiempo una vez que se encendió el interruptor.

Se preparó un ejemplo de malla recubierta de nanofibras de P (DVB-co-VBC) mediante polimerización catiónica precipitada de DVB y VBC en presencia de span-80 como en nuestro trabajo anterior26. La imagen SEM de una prístina malla de acero inoxidable (tamaño de malla 2000) muestra los cables con una superficie lisa (Fig. S1a). Después de la polimerización de P (DVB-co-VBC), los cables de acero inoxidable se cubren con una capa de nanofibras poliméricas (Fig. S1b). La malla recubierta de P (DVB-CH2N + Cl-) con estructura nanofibrosa se obtuvo después de la cuaternización in situ de trietilamina por los segmentos de PVBC. Las nanofibras P (DVB-CH2N + Cl−) resultantes exhiben la misma morfología que las nanofibras P (DVB-co-VBC) originales en la malla recubierta (Fig. 2a). La imagen TEM propone la estructura de una sola nanofibra P (DVB-CH2N + Cl−), que muestra una estructura similar al bambú (Fig. 2b). Después del proceso sol-gel in situ de TBT, la malla recubierta de nanofibras P (DVB-co-VBC) @ TiO2 se prepara con una morfología similar (Fig. 2c), mientras que la imagen TEM muestra la nanofibra con una estructura de núcleo-cubierta (Fig. .2d). La imagen de mapeo EDX muestra la presencia de elementos C, Ti, N, Cl, donde C y Ti dominan la composición (Fig. S2a). La malla recubierta TN450 se preparó después de la calcinación a 450 °C en una atmósfera de nitrógeno. Como se muestra en la Fig. 2e, la malla recubierta con TN450 resultante exhibe una red nanofibrosa en la superficie de los cables, lo cual es crucial para la propiedad de superhumectabilidad. La imagen de mapeo EDX de la malla recubierta TN450 muestra que se pueden ver elementos C, Ti, N en la superficie mientras que el elemento Cl desaparece (Fig. S2b). Después del proceso de calcinación, los elementos C y N existen con una disminución significativa en el contenido. La imagen TEM muestra la nanofibra de TiO2 fracturada con una estructura hueca típica que se contribuye al quemar el núcleo polimérico y permanecer como capa inorgánica bajo calcinación (Fig. 2f). La imagen TEM de alta resolución muestra franjas reticulares distintas con un espaciado interplanar importante de 0,346 nm (Fig. 2g), consistente con el espaciado interplanar de la anatasa (101). Los resultados coinciden con el patrón de difracción de electrones del área seleccionada correspondiente (Fig. 2h).

(a) Imagen SEM de malla recubierta de nanofibras de P (DVB-CH2N + Cl-); (b) Imagen TEM de nanofibra P (DVB-CH2N + Cl-); (c) Imagen SEM de malla recubierta de nanofibras de P (DVB-CH2N + Cl−) @ TiO2; (d) Imagen TEM de nanofibra P (DVB-CH2N + Cl−) @ TiO2; (e) Imagen SEM de malla recubierta TN450; (f) Imagen TEM de nanofibra hueca de TiO2; (g) imagen TEM de alta resolución de nanofibras huecas de TiO2; (h) el correspondiente patrón de difracción de electrones del área seleccionada.

La composición de la superficie de la malla recubierta de PDVB-CH2N + Cl−, la malla recubierta de PDVB-CH2N+Cl−@TiO2 y la malla recubierta de TN450 se caracterizó por XPS (Fig. 3a). El espectro XPS de la malla metálica compuesta PDVB-CH2N+Cl− muestra la existencia de picos de emisión para C 1s (284,8 eV), N 1s (402,5 eV), Cl 2p (197,0 eV). La presencia de O 1s (532,0 eV) es el resultado de que el surfactante Span-80 participó en el proceso de polimerización en la interfaz67,69. El pico desconvolucionado de N 1 (402,5 eV) se atribuye a los grupos amino cargados positivamente (Fig. 3b). La estructura de PDVB-CH2N+Cl− se puede determinar mejor mediante la presencia de especies C – N y C – H en el espectro C 1 deconvolucionado. Después del crecimiento in situ de TiO2, surgen nuevos picos asignados a Ti 2s y Ti 2p. La intensidad del pico de O 1 aumenta considerablemente, lo que se asocia con la generación de TiO2. La intensidad del pico N 1s se reduce, lo que indica que la superficie de PDVB-CH2N+Cl− ha sido recubierta con una capa de TiO2. Después de la calcinación en una atmósfera de nitrógeno a 450 °C, el pico de emisión del elemento N en TN450 se desplaza a 400,2 eV, lo que significa que el nitrógeno está en el sitio Ti-O-N59,70. Mientras tanto, la intensidad máxima aumenta significativamente. La razón puede atribuirse a la migración del elemento N desde el núcleo a la cáscara durante el proceso de calcinación. El pico deconvolucionado de C 1s muestra un nuevo pico a 288,4 eV que pertenece a C=O, lo que indica la oxidación parcial del polímero durante el proceso de calcinación. En conjunto, estos resultados demuestran el dopaje exitoso de elementos N y C en malla recubierta TN450.

(a) espectros XPS de malla recubierta de PDVB-CH2N+Cl−, malla recubierta de PDVB-CH2N+Cl−@TiO2 y malla recubierta de TN450; (b) los espectros desconvolucionados C 1s y N 1s de la malla recubierta de PDVB-CH2N + Cl- y la malla recubierta de TN450.

La forma cristalina de TiO2 antes y después de la calcinación se caracterizó por XRD, como se muestra en la Fig. 4. Antes de la calcinación, el patrón XRD de la malla recubierta de PDVB-CH2N+Cl−@TiO2 tiene un gran abultamiento que se atribuye al polímero amorfo. Los picos de difracción son 25,3° (101), 37,8° (004), 48,0° (200), 53,9° (105), 55,0° (211), 62,7° (204), 68,8° (116), 70,3° (220). ) y 75,0° (215) se asignan a los planos cristalinos de anatasa (la tarjeta ASTM, PDF#21-1272). Después de la calcinación, el abultamiento desaparece por completo debido al componente polimérico quemado. El patrón XRD solo muestra la estructura de anatasa, lo que demuestra que la forma cristalina del TiO2 cambió poco.

El espectro XRD de PDVB-CH2N+Cl−@TiO2 y TN450.

La humectabilidad de la superficie varía según la química de la superficie (Fig. 5a). La malla recubierta de nanofibras de P (DVB-co-VBC) exhibe una propiedad superhidrófoba con un ángulo de contacto con el agua (WCA) de más de 155 °, que es el mismo que nuestro trabajo anterior26. Después de la cuaternización, la malla recubierta se vuelve superhidrófila (WCA = 0°) debido a la presencia de una gran cantidad de grupos funcionales hidrófilos de sal de amonio cuaternario en las cadenas del polímero, formando una atracción hidrófila de largo alcance con el agua71. Después del proceso sol-gel in situ con TBT, la superficie de las nanofibras se cubrió con TiO2, dando como resultado el WCA a 0° debido a la alta energía superficial de los materiales inorgánicos. La estructura rugosa y nanofibrosa se puede mantener completamente después de una sinterización adicional a 450 °C, lo cual es crucial para la propiedad superhidrófila de la malla recubierta TN450. La WCA de la malla recubierta TN450 todavía está en 0 °, lo que confirma que permaneció una gran cantidad de enlaces químicos hidrófilos Ti-OH después de la calcinación. La malla recubierta TN450, lo que es más importante, exhibe propiedades superoleófobas bajo el agua con un ángulo de contacto bajo el agua de hasta 159,3 ± 2,8°, 159,4 ± 1,5°, 162,6 ± 1,8° y 160,3 ± 3,4° con cloroformo, tolueno, n-heptano y diésel. respectivamente (Fig. 5b). La composición de PDVB-CH2N+Cl− y TiO2 es importante para la especial humectabilidad de la malla recubierta TN450. A modo de comparación, la malla recubierta de PDVB-CH2N+Cl− sin TiO2 se calcinó en atmósfera de nitrógeno a 450 °C durante 2 h. La estructura nanofibrosa de la malla resultante está parcialmente fusionada, lo que resulta en la desaparición de la estructura rugosa y la humectabilidad especial (Fig. S3).

(a) El ángulo de contacto con el agua versus la química de la superficie de la malla recubierta; (b) Ángulo de contacto del aceite bajo el agua de la malla recubierta TN450 (aceite modelo: cloroformo, tolueno, n-heptano y diesel).

Las propiedades superhidrófilas/superoleófobas submarinas de la malla recubierta TN450 pueden prevenir eficazmente que las mallas se contaminen con aceites, pero permiten que el agua pase a través de las mallas durante la separación de aceite/agua. Se simuló un modelo de aguas residuales mediante la mezcla de n-heptano y agua teñida que contiene 15 mg/L de azul de metileno. Dado que la superficie de TiO2 también puede humedecerse con aceite, la malla recubierta TN450 debe humedecerse previamente con agua antes de intercalarse entre los accesorios para la separación de aceite/agua (Fig. 6a). El agua residual modelo se vertió desde arriba en el tubo de vidrio. La fase acuosa fluyó rápidamente a través de la malla del filtro, mientras que la fase oleosa incolora quedó atrapada (Fig. 6b). Finalmente, la fase acuosa teñida pasó completamente a través del filtro, mientras que la fase oleosa incolora quedó completamente atrapada (Fig. 6c). Por lo tanto, la separación de aceite/agua se puede lograr gracias a la superficie rugosa superhidrófila de las mallas, que posiblemente atrapa las moléculas de agua, disminuyendo la adhesión del aceite debajo de la superficie "Cassie-Baxter"72. Además, la malla recubierta TN450 posee una presión de prueba bastante alta para el aceite de ejemplo, n-heptano, y un alto flujo para el agua, que son similares a nuestros trabajos anteriores11,26.

(a – c) Separación de la mezcla de n-heptano/agua teñida.

Después de la separación de aceite/agua, la malla recubierta TN450 se recogió y se empleó para la fotodegradación de contaminantes orgánicos en el agua separada bajo irradiación con luz ultravioleta y/o visible. En primer lugar, se preparó la solución estándar de azul de metileno con diferentes concentraciones. El principal pico de absorción del azul de metileno se encuentra a 664 nm (Fig. S4a). Según la ley de Lambert-Beer, la concentración de azul de metileno es proporcional a la intensidad máxima. La curva estándar se traza con un coeficiente de correlación de 0,999 (Fig. S4b). La concentración residual de azul de metileno se puede calcular según la intensidad del pico de absorción.

El rendimiento fotocatalítico de la malla recubierta TN450 se caracterizó primero con la fotodegradación del azul de metileno bajo luz ultravioleta. La malla recubierta TN450 (2 x 2 cm) se sumergió en 50 ml de agua residual separada que contenía azul de metileno con una concentración de 15 mg/l. La autodegradación del azul de metileno se procesó bajo luz ultravioleta en función del tiempo (Fig. 7a). Después de 120 minutos de irradiación con luz ultravioleta, el contenido residual de azul de metileno es del 83,8 ± 2,6 %, lo que corresponde a una eficiencia de autodegradación del 16,2 ± 2,6 %. En el caso de la fotocatálisis de malla recubierta TN450, el azul de metileno se degrada rápidamente con un contenido residual de solo 27,7 ± 2,3 % a los 30 min, identificándose una eficiencia de degradación de 72,3 ± 2,3 %. Cuando la fotodegradación se prolonga a 120 min. el contenido residual de azul de metileno es sólo del 0,5 ± 0,2 %, lo que confirma que el azul de metileno está casi completamente degradado. Además de la actividad fotocatalítica, también se procesó la estabilidad fotocatalítica y la reciclabilidad de la malla recubierta TN450. Después de cinco ciclos de experimentos de fotocatálisis, la eficiencia de degradación del azul de metileno se mantiene en un nivel alto de aproximadamente el 98% bajo 120 minutos de irradiación con luz UV (Fig. 7b). Estos resultados muestran que la malla recubierta TN450 tiene una excelente capacidad fotocatalítica, buena estabilidad fotocatalítica y reciclabilidad bajo luz ultravioleta.

(a) La degradación fotocatalítica del azul de metileno con malla recubierta TN450 versus el tiempo de irradiación bajo luz UV; (b) el experimento reciclable de degradación del azul de metileno bajo luz ultravioleta; (c) la degradación fotocatalítica del azul de metileno con malla recubierta TN450 versus el tiempo de irradiación bajo luz visible; (d) el experimento reciclable de degradación del azul de metileno bajo luz visible.

Además, la degradación fotocatalítica del azul de metileno también se produjo con la malla recubierta TN450 bajo irradiación de luz visible (Fig. 7c). El azul de metileno es más estable bajo luz visible con un contenido residual de 92,0 ± 2,5% y una eficiencia de degradación de 8,0 ± 2,5% después de 120 minutos de irradiación. Sin embargo, el contenido residual de azul de metileno es de sólo 9,4 ± 2,4% cuando es fotocatalizado por la malla recubierta TN450 bajo 120 minutos de irradiación de luz visible. Confirmó que la eficiencia de degradación del azul de metileno puede llegar a 90,6 ± 2,4 %, lo que muestra una excelente capacidad fotocatalítica de luz visible de la malla recubierta TN450. Además, la estabilidad fotocatalítica y la reciclabilidad de la malla recubierta TN450 también se procesaron bajo irradiación de luz visible (Fig. 7d). Los resultados muestran la malla recubierta TN450 con una mejor estabilidad fotocatalítica bajo la irradiación de luz visible, conservando la eficiencia de degradación similar del azul de metileno en alrededor del 90% para cada ciclo de los experimentos de fotodegradación. Por lo tanto, la malla recubierta TN450 es un candidato prometedor en la degradación fotocatalítica de contaminantes orgánicos bajo la irradiación de luz solar.

Dado que el catalizador de TiO2 puro no tiene actividad fotocatalítica en luz visible, la excelente propiedad catalítica en luz visible de la malla recubierta TN450 podría deberse a la estructura química especial y al dopaje del elemento. Se llevaron a cabo más estudios para confirmar la hipótesis. Los elementos dopados de las mallas recubiertas de TiO2 se ajustaron a las diferentes condiciones de calcinación. Por ejemplo, la malla recubierta de TiO2 sin dopar se preparó mediante calcinación de malla recubierta de P (DVB-CH2N + Cl−) @ TiO2 en una atmósfera de aire a 450 ° C durante 2 h para quemar completamente el núcleo del polímero y eliminar todos los elementos de C y N. La malla resultante se etiquetó como malla recubierta con TA450. Por el contrario, la malla recubierta de TiO2 dopada con C, etiquetada como malla recubierta TN550, se preparó siguiendo un método reportado que calcinó la malla recubierta de P(DVB-CH2N+Cl−)@TiO2 a una temperatura más alta de 550 °C en una atmósfera de N266. Los elementos de la superficie de la malla recubierta TA450 y la malla recubierta TN550 se caracterizaron por XPS como se muestra en la Fig. 8a. Para la muestra de malla recubierta TA450, los núcleos poliméricos se quemaron completamente en una atmósfera de aire sin ninguna señal de elementos C y N en el patrón XPS a escala real. Por lo tanto, la superficie de la malla recubierta TA450 está constituida por nanofibras huecas de TiO2. En el caso de la malla recubierta TN550, los picos del elemento N apenas se encuentran en el patrón XPS a escala completa, mientras que existe un fuerte pico de C 1s. El resultado indica la descomposición del enlace Ti – O – N entre 450 y 550 ° C, por lo que se obtiene una malla recubierta de TiO2 dopada con suela de elemento C.

(a) El espectro XPS de la malla recubierta TA450 y la malla recubierta TN550; (b) El espectro XRD de TN550 y TA450; (c) el rendimiento fotocatalítico de la malla recubierta TA450 y TN550 bajo luz visible; (d) variaciones de − ln(C/C0) versus el tiempo de irradiación con malla pura, mallas recubiertas TN450, TA450 y TN550 bajo luz visible; (e) el espectro de reflectancia difusa UV-Vis de las mallas recubiertas TN450, TN550 y TA450; (f) Posible mecanismo de degradación fotocatalítica del azul de metileno por la malla recubierta TN450.

La estructura cristalina de las dos mallas recubiertas de TiO2 se caracterizó con XRD. Como se muestra en la Fig. 8b, los patrones de XRD de la malla recubierta TN550 y la malla recubierta TA450 son muy similares a los de la malla recubierta TN450. Los picos de difracción son 25,3° (101), 37,8° (004), 48,0° (200), 53,9° (105), 55,0° (211), 62,7° (204), 68,8° (116), 70,3° (220). ) y 75,0° (215) se atribuyen a los planos cristalinos de la anatasa (la tarjeta ASTM, PDF#21-1272), lo que indica que las condiciones de calcinación no muestran cambios en la forma del cristal de anatasa.

Se estudió el comportamiento catalítico de la luz visible de estos dos tipos de mallas recubiertas de TiO2, como se muestra en la Fig. 8c. El contenido residual de azul de metileno usando una malla recubierta TA450 como fotocatalizador es tan alto como 91,5 ± 2,2% después de 120 minutos de iluminación, lo que es comparable a los datos de autodegradación del azul de metileno bajo luz visible, lo que indica que la malla recubierta de TiO2 sin dopar no tiene Capacidad catalítica de la luz visible. Por el contrario, la malla recubierta TN550 exhibe una cierta actividad catalítica de luz visible con un contenido residual de azul de metileno fotocatalizado de 35,5 ± 3,1% y la correspondiente eficiencia de degradación de 64,5 ± 3,1% después de 120 minutos de iluminación. Los resultados indican que el TiO2 dopado con C es el principal responsable del catalizador de luz visible61,73. Como se muestra en la Fig. 8d, la constante de velocidad cinética de primer orden (k) también se infiere para comparar las actividades fotocatalíticas con la k en 0.0006, 0.0009, 0.0098, 0.0193 asignada a la malla sin recubrimiento, TA 450, TN550 y malla recubierta TN450. respectivamente. Obviamente, las constantes de velocidad de la malla recubierta TN450 son ~ 20 y ~ 2 veces más altas que las de las mallas recubiertas TA 450 y TN550, respectivamente. La capacidad catalítica de luz visible de todas las mallas recubiertas de TiO2 se puede ordenar en el orden de malla recubierta de TiO2 co-dopada con C,N > malla recubierta de TiO2 dopada con C > malla recubierta de TiO2 sin dopar, lo cual es consistente con estudios previos de fotocatalizadores basados en TiO265. Para un estudio más detallado del mecanismo de degradación fotocatalítica, los espectros de reflectancia difusa UV-Vis de las mallas recubiertas de TiO2 se caracterizaron y se muestran en la Fig. 8e. La malla recubierta con TA450 (TiO2 sin dopar) exhibe un pico de absorción en la región UV, lo que indica una buena actividad catalítica de la luz UV. En comparación con la malla recubierta TA450, tanto la malla recubierta TN550 (TiO2 dopada con C) como la malla recubierta TN450 (TiO2 co-dopada con C,N) muestran un pico de absorción mejorado en la región de luz visible (osciló entre 200 y 800 nm). . En particular, el pico de absorción de la malla recubierta de TiO2 co-dopada con C,N aumenta significativamente. Dado que todo el TiO2 en las tres mallas compuestas está en forma de cristal de anatasa, es razonable creer que los elementos C y N co-dopados desempeñan un efecto sinérgico en la mejora de la capacidad catalítica de la luz visible.

La malla recubierta TN450 exhibe una eficiencia fotocatalítica aún mayor que las nanopartículas de TiO2 co-dopadas con C,N que solo pudieron degradar alrededor del 50% del azul de metileno después de 120 minutos de iluminación con luz visible64. Como resumieron investigadores anteriores, la mejora en la eficiencia de los fotocatalizadores basados en TiO2 fue el resultado de su cristalinidad de anatasa, alta hidrofilicidad, área de superficie y morfología nanotubular74. Además, algunos otros parámetros, como la estructura porosa o hueca66,75,76 y los portadores conductores60,62,77, fueron beneficiosos para la eficiencia fotocatalítica de los semiconductores. Con base en la discusión anterior, en la Fig. 8f se ilustra un probable mecanismo de degradación fotocatalítica del azul de metileno con malla recubierta TN450. Tras la irradiación de luz visible, una gran cantidad de electrones (e−) se estimulan en la banda de conducción (CB) de TN450 con agujeros (h+) generados en la banda de valencia (VB) simultáneamente. Estos pares de huecos de electrones fotogenerados se separan rápidamente debido a los estados intermedios entre CB y VB junto con las estructuras huecas. Además, los electrones (e−) prefieren migrar hacia la malla conductora de acero inoxidable y los agujeros (h+) permanecerían en la superficie de las nanofibras huecas de TiO2, evitando la recombinación entre electrones (e−) y agujeros (h+) y alargando la vida útil. de portadores de carga. Los agujeros (h+) en la superficie del TiO2 muestran una fuerte oxidación que puede inducir la formación de radicales hidroxilo a partir del agua, seguido de la oxidación del azul de metileno.

La malla de acero inoxidable recubierta con nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N (TN450) se logró mediante polimerización catiónica precipitada, cuaternarización y proceso sol-gel in situ, seguido de calcinación. La morfología se verificó con SEM y TEM, mostrando nanofibras huecas bien definidas que cubren la malla. Los elementos C y N dopados están unidos covalentemente con el TiO2, confirmado por el patrón XPS. Las nanofibras huecas de TiO2 resultantes tienen forma de cristal de anatasa con un espaciado interplanar importante de 0,346 nm y un patrón XRD estándar (PDF#21-1272). La malla recubierta demuestra propiedades superhidrófilas/superoleófobas submarinas que pueden humedecerse instantáneamente con agua pero poseen un ángulo de contacto de aceite bajo el agua de hasta 159,3 ± 2,8°, 159,4 ± 1,5°, 162,6 ± 1,8° y 160,3 ± 3,4° con cloroformo, tolueno, n. -heptano y diésel, respectivamente. La superficie especialmente humedecida dota a la malla compuesta para separar las mezclas de aceite/agua con una presión de prueba de aceite bastante alta y un alto flujo de agua. Además, la malla recubierta TN450 muestra una excelente capacidad de degradación del azul de metileno tanto bajo luz ultravioleta como visible con una eficiencia de degradación de 99,5 ± 0,2 % y 90,6 ± 2,4 %, respectivamente, después de 120 minutos de irradiación. La actividad fotocatalítica es bastante confiable y la eficiencia de degradación del azul de metileno se mantiene en alrededor de 97,8 ± 0,6 % y 88,9 ± 1,2 % después de cinco ciclos de experimentos de fotocatálisis bajo luz ultravioleta y luz visible, respectivamente. Para comprender el mecanismo fotocatalítico bajo luz visible, se prepararon la malla recubierta de TiO2 (TN550) dopada con suela C y la malla recubierta de TiO2 (TA450) sin dopar mediante calcinación controlada. La eficiencia de degradación del azul de metileno es de solo 8,5 ± 2,2% y 64,5 ± 3,1% fotocatalizado con malla recubierta TA450 y malla recubierta TN550 después de 120 minutos de iluminación con luz visible, respectivamente. La mejora de la actividad fotocatalítica de la malla recubierta con TN450 bajo luz visible debería ser el resultado del co-dopaje de C, N, la estructura nanofibrosa hueca y la estructura de malla conductora de forma sinérgica. En general, la malla recubierta de nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C, N exhibe una capacidad creíble de separación de aceite/agua y un excelente rendimiento fotocatalítico de luz visible, lo que promete aplicaciones prácticas en el tratamiento complejo de aguas residuales.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado y su archivo de información complementaria.

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Este trabajo cuenta con el apoyo financiero de la Fundación de Ciencias Naturales de las Instituciones de Educación Superior de Jiangsu (22KJB430014) y el Programa de Introducción de Talentos de la Universidad de Changzhou (ZMF22020044).

Laboratorio estatal clave de protección NBQ para civiles, Beijing, 102205, China

Chunyu Wang, Hao Han, Desheng Wang y Jian Kang

Departamento de Ingeniería Química, Universidad de Tsinghua, Beijing, 100084, China

Chunyu Wang, Yingze Liu y Haoguan Gui

Escuela de Ingeniería Petroquímica, Universidad de Changzhou, Changzhou, 213164, China

Jieyi Chen, Renzhi Zhang, Shixiang Zuo, Chao Yao y Haoguan Gui

Laboratorio clave de Jiangsu de tecnología y materiales catalíticos avanzados, Centro de innovación colaborativa de catálisis avanzada y fabricación ecológica, Universidad de Changzhou, Changzhou, 213164, China

Shixiang Zuo, Chao Yao y Haoguan Gui

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CW, YL, JC y RZ prepararon muestras y recopilaron datos. CW, SZ, CY, JK y HG escribieron el texto principal del manuscrito. CW, YL, HH y DW prepararon cifras. JK y HG supervisaron el trabajo de investigación. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Jian Kang o Haoguan Gui.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Wang, C., Liu, Y., Han, H. et al. Mallas de acero inoxidable recubiertas con nanofibras huecas de TiO2 co-dopadas con C,N para la separación de aceite/agua y la degradación de contaminantes impulsada por luz visible. Representante científico 13, 5716 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-28992-4

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Recibido: 28 de noviembre de 2022

Aceptado: 27 de enero de 2023

Publicado: 07 de abril de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-28992-4

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